【化工機械設(shè)備網(wǎng) 技術(shù)前沿】龐壓卡效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)為構(gòu)建零碳制冷新技術(shù)提供了全新的技術(shù)路線。自2019年該效應(yīng)被發(fā)現(xiàn)以來，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心功能材料與器件研究部持續(xù)開展相關(guān)研究工作，在制冷應(yīng)用探索方面取得了系列重要進展。科研人員先后發(fā)現(xiàn)了碘化銨【Nature Communicaitons 13, 2293 (2022)】、碳硼烷【Advanced Functional Materials 32, 2112622 (2022)】、六氟磷酸鉀(Materials Horizons, DOI：10.1039/D2MH00905F)等性能優(yōu)異的新體系，同時，進行了制冷樣機的概念設(shè)計。
近期，金屬所與北京高壓科學(xué)研究中心研究員李闊團隊、上海交通大學(xué)教授林尚超團隊等合作，發(fā)現(xiàn)了首個反常龐壓卡材料體系——硫氰酸銨(NH4SCN)。相比于正常壓卡效應(yīng)(加壓放熱、卸壓吸熱)，反常壓卡效應(yīng)表現(xiàn)為加壓吸熱、卸壓放熱，頗為罕見。利用反常龐壓卡材料可以實現(xiàn)固態(tài)制冷，并可構(gòu)建壓力可控儲熱技術(shù)。這一發(fā)現(xiàn)將龐壓卡材料的應(yīng)用場景拓展至儲熱領(lǐng)域。相關(guān)研究成果發(fā)表在Science Advances(DOI：10.1126/sciadv.add0374)上。
當(dāng)前的能源利用格局存在尖銳的“熱能悖論”。熱能生產(chǎn)占全球最終能源消耗的50%以上，并貢獻了全球約30%的碳排放量；同時，全球72%的初級能源在轉(zhuǎn)化后又主要以熱的形式耗散。如果設(shè)法將損失的熱能收集、存儲，再以熱的形式利用，可以提高能源利用率，亦可有效地降低全球碳排放。溫度因素的熱能調(diào)控存在本征熱耗散的缺點，且可調(diào)可控性較差。因此，非溫度外場對熱能的調(diào)控成為熱能利用領(lǐng)域的重要研究課題，受到學(xué)術(shù)界關(guān)注。
本研究利用NH4SCN的反常壓卡效應(yīng)，實現(xiàn)熱能的壓力可控。如圖A所示，壓力可控儲熱包含三個步驟：材料與熱源接觸，加壓吸熱，同時為熱源降溫；保持壓力，熱量可長期穩(wěn)定存儲，不隨環(huán)境溫度的變化而耗散；卸壓時材料對外放熱，實現(xiàn)余熱再利用。在加熱過程中，該化合物在363 K發(fā)生單斜-正交結(jié)構(gòu)相變，同時NH4+離子產(chǎn)生取向無序，晶格呈現(xiàn)高達5%的體積負熱膨脹，相變熵變達128 J kg-1 K-1。該相比也可由壓力驅(qū)動，飽和壓力約為80MPa，相變點隨著壓力的增加向低溫移動(圖B)。為驗證壓力可控儲熱的實際性能，研究測試了NH4SCN的熱流和溫度隨壓力的變化過程，分別如圖C和D所示。卸壓過程中放熱量為43 J g-1，溫度上升12 K。借助有限元分析方法，在理想絕熱條件下最大溫升為26 K(圖D插圖)。
運用原位中子衍射譜、同步輻射X射線衍射和非彈性中子散射技術(shù)，結(jié)合第一性原理計算和分子動力學(xué)模擬，研究發(fā)現(xiàn)壓力對氫鍵相互作用的抑制是產(chǎn)生反常壓卡效應(yīng)的根源。在NH4SCN中，NH4+與SCN-之間存在大量氫鍵，且沿SCN-垂直方向的分量較大。施加壓力后SCN-的橫向振動幅度變大，削弱了氫鍵相互作用而導(dǎo)致取向無序，促使塑晶相變的發(fā)生。這一壓力誘導(dǎo)的原子無序極為反常，與絕大多數(shù)物質(zhì)的高壓行為相反。
研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、中科院前沿科學(xué)重點研究計劃從0到1原始創(chuàng)新項目、中科院國際伙伴計劃、中科院建制化研究項目、金屬所科研儀器設(shè)備研制項目、沈陽市青年科技人才支持計劃、國家自然科學(xué)基金的資助，并獲得SPring-8、CSNS、ANSTO和BSRF等大科學(xué)裝置機時支持。中國散裂中子源童欣團隊、何倫華團隊與北京同步輻射光源李曉東團隊等參與研究。
基于反常壓卡效應(yīng)的壓力可控儲熱過程
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