光熱轉化是基于光激發(fā)材料電子能級或振動能級躍遷弛豫中的電聲耦合效應，將光能轉化為熱能的過程。利用太陽光熱轉化產(chǎn)生的高溫替代傳統(tǒng)加熱方式來驅動催化反應，對于降低碳排放、建立綠色催化技術具有重要意義。然而，傳統(tǒng)光熱材料難以同時具備高效光熱轉化能力和高催化活性，所以通常需要光熱材料與催化材料的復合來實現(xiàn)光熱催化轉化，這限制了對太陽光熱的利用效率。開發(fā)兼具高吸光率、高光熱轉化效率、優(yōu)異催化活性的新型光熱催化劑，實現(xiàn)在催化位點處的全波段太陽光高效捕集和光熱轉換，是太陽能光熱催化高效利用的關鍵但卻極具挑戰(zhàn)。
 

　　

       鄧德會團隊長期致力于二維催化材料的表界面調(diào)控研究，基于石墨烯封裝金屬納米粒子結構，在國際上提出“鎧甲催化”概念，并在鎧甲催化劑結構設計和催化性能調(diào)控方面開展了系統(tǒng)的研究工作(Angew. Chem. Int. Ed.，2013；Angew. Chem. Int. Ed.，2014；Energy Environ. Sci.，2014；Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nat. Nanotechnol.，2016；Energy Environ. Sci.，2016；Adv. Mater.，2017；Adv. Mater.，2019；Energy Environ. Sci.，2020；Adv. Mater.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；The Innovation，2021；Nat. Commun.，2021)。在此基礎上，團隊發(fā)現(xiàn)在石墨烯封裝CoNi合金鎧甲催化劑中，金屬-石墨烯電子相互作用可提升石墨烯價帶和導帶電子態(tài)密度，從而在激發(fā)石墨烯表面催化活性的同時增強了石墨烯層的光吸收率和光熱轉化率。進一步，團隊利用鎧甲催化劑作為基本單元組裝成類似“黑體模型”的中空等級納米籠結構，這種獨特的結構不僅增強了光在納米籠鎧甲催化劑外表面的吸收，也促進了透進納米籠內(nèi)光的多重吸收與光熱轉化，從而實現(xiàn)了全太陽光譜98%的吸收率和高達97%的光熱轉換效率。在電解水析氧反應中，該催化劑的高效光吸收與光熱轉化產(chǎn)生的表面局域高溫，有效降低了反應熱力學限制并促進了反應動力學，使得電解水電壓降低超過240mV，達到傳統(tǒng)反應系統(tǒng)整體加熱手段無法實現(xiàn)的效果。該工作展現(xiàn)了太陽光熱轉化在促進催化反應中的重要應用潛力，并為設計新型高效光熱催化劑提供了新思路。
 

　　相關研究成果以“Full-Spectrum Light-Harvesting Solar Thermal Electrocatalyst Boosts Oxygen Evolution”為題，于近期發(fā)表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上，并被選為后封面文章。上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院戰(zhàn)略重點研究計劃和遼寧濱海實驗室等項目的資助。(文/圖 徐名夏、于良)